Thermodynamischer Rahmen zur wirksamen Minderung der hohen Aerosolbelastung im Indo

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 13667 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Die Indo-Ganges-Ebene (IGP) ist jeden Winter einer starken Luftverschmutzung ausgesetzt, wobei Ammoniumchlorid und Ammoniumnitrat die wichtigsten anorganischen Fraktionen feiner Aerosole sind. Viele frühere Versuche zur Bekämpfung der Luftverschmutzung im IGP waren unzureichend, da sie auf eine Teilmenge der primären Schadstoffe in einer Umgebung abzielten, in der der Großteil der Feinstaubbelastung sekundärer Natur ist. Hier liefern wir neue mechanistische Einblicke in die Aerosolminderung durch die Integration des thermodynamischen ISORROPIA-II-Modells mit hochauflösenden gleichzeitigen Messungen von Vorläufergasen und Aerosolen. Es wird ein mathematischer Rahmen erforscht, um die komplexe Wechselwirkung zwischen Salzsäure (HCl), Stickoxiden (NOx), Ammoniak (NH3) und dem Aerosol-Flüssigkeitswassergehalt (ALWC) zu untersuchen. Der Säuregehalt (pH) des Aerosols und der ALWC erweisen sich als bestimmende Faktoren, die die Gas-zu-Partikel-Phasenverteilung und die Massenbeladung feiner Aerosole modulieren. Es wurden sechs „Sensitivitätsregime“ definiert, bei denen PM1 und PM2,5 in das „HCl- und HNO3-empfindliche Regime“ fallen, wobei betont wurde, dass HCl- und HNO3-Reduktionen der wirksamste Weg zur Aerosolminderung im IGP wären, das währenddessen reich an Ammoniak ist Winter. Diese Studie liefert Hinweise darauf, dass die Reduzierung von Vorläufern zur Aerosolminderung nicht auf deren abnehmenden Massenkonzentrationen basieren sollte, sondern auf ihrer Empfindlichkeit gegenüber hoher Aerosolbelastung.

Eine hohe Aerosolbelastung ist eine wesentliche Ursache für Millionen vorzeitiger Todesfälle auf der ganzen Welt, und die Eindämmung der Luftverschmutzung ist für Forscher auf der ganzen Welt ein wichtiges Anliegen1,2. Um jedoch eine hohe Aerosolbelastung zu regulieren oder abzumildern, muss diese gründlich gemessen, überwacht und untersucht werden. Trotz umfangreicher Bemühungen ist das Verständnis der physikalischen, chemischen und thermodynamischen Eigenschaften atmosphärischer Bestandteile noch nicht an einem Punkt angelangt, an dem eine Aerosolminderung präzise und optimal durchgeführt werden kann3,4,5,6. Es besteht ein wachsender Bedarf, die Aerosoleigenschaften besser zu verstehen, da sie schwerwiegende Auswirkungen auf das Ökosystem, die menschliche Gesundheit und die Umwelt haben.

Die Indo-Ganges-Ebene (IGP) ist eine der am stärksten verschmutzten Regionen der Welt7,8,9,10. Die Massenbelastung mit PM1 und PM2,5 übersteigt kurzfristig (einige Stunden) häufig 400–600 µg m−3, insbesondere während der Hauptverkehrszeiten und in der Nacht im Winter11,12. Studien haben gezeigt, dass der organische Anteil im Allgemeinen für mehr als 50 % der PM1-Masse weltweit verantwortlich ist und der anorganische Anteil des Feinaerosols aus Sulfat, Nitrat und Ammonium (SNA) besteht13,14,15,16. Im Gegensatz dazu haben jedoch nur wenige Studien auch gezeigt, dass mehr als die Hälfte der gesamten Aerosolbelastung während Spitzenbelastungsepisoden anorganischer Natur ist (Tabelle S1), was die Notwendigkeit verdeutlicht, die Rolle der physikalisch-chemischen und thermodynamischen Eigenschaften atmosphärischer Bestandteile bei unterschiedlichen atmosphärischen Bedingungen zu untersuchen . Gani et al.17 haben beispielsweise gezeigt, dass die anorganischen Fraktionen während der Spitzenbelastungsperioden im Januar 2018 fast 60 % der gesamten PM1-Massenbelastung in Delhi ausmachten. Diese anorganischen Aerosole bestehen hauptsächlich aus Chlorid, Sulfat, Nitrat und Ammonium (CSNA)18,19.

Die beobachteten stündlichen Chloridkonzentrationen übersteigen um ein Vielfaches 100 µg m−3 und zählen damit zu den höchsten weltweit gemeldeten Konzentrationen20. Auch der gasförmige Ammoniak (NH3) ist sehr hoch, was die sekundäre Aerosolbildung im Winter erheblich beeinträchtigt. Mehrere neuere Studien haben die Empfindlichkeit von Aerosolen gegenüber der Reduzierung von Vorläufergasen in China, den USA und Europa4 untersucht, in Indien wurden jedoch noch keine Studien durchgeführt. Es sind umfangreiche Anstrengungen erforderlich, um unser wissenschaftliches Verständnis der wirksamen Regulierung der Aerosolbelastung im IGP zu verbessern.

In dieser Studie wollen wir neue mechanistische Einblicke in die Aerosolbildung und -minderung liefern, indem wir das thermodynamische Gleichgewichtsmodell ISORROPIA-II mit dem Datensatz von Vorläufergasen (HCl, HNO3 und NH3) und anorganischen Bestandteilen (Cl−, NO3−, SO42) integrieren −, Na+, NH4+, K+, Ca2+ und Mg2+) von PM1 und PM2.5, erfasst mit dem ersten Einsatz des MARGA-2S-Instruments im IGP (Ergänzungstext S1). Wir erforschen einen mathematischen Rahmen, um die Empfindlichkeit der Gas-Partikel-Verteilung von Aerosolen gegenüber verschiedenen Parametern wie Konzentrationen gasförmiger Vorläufer (HCl, HNO3 und NH3), pH-Wert und ALWC zu untersuchen, indem wir Sigmoidkurven und „Empfindlichkeitsregime“ von Aerosolen verwenden. Unseres Wissens ist dies der erste Versuch, die thermodynamische Kontrolle von Aerosolen über der indischen Region zu untersuchen, und der in dieser Studie vorgestellte „thermodynamische Fahrplan“ könnte wirksame und gezielte Minderungsstrategien im IGP liefern.

Das ISORROPIA-II-Modell wurde im „Vorwärts“-Modus ausgeführt, wobei die stündlich gemessenen Gesamtkonzentrationen (Gas + Partikel) der Spezies anstelle nur der Partikelphasenkonzentrationen als Eingabe verwendet wurden, da dies als genauer angesehen wird21,22. Wie in Abbildung S1 gezeigt, sind die vorhergesagten PM1 NH4+ (r = 0,97), NO3− (r = 0,93), Cl− (r = 0,98), PM2,5 NH4+ (r = 0,87), NO3− (r = 0,98), Cl− (r = 0,99) und NH3 in der Gasphase (r = 0,93) zeigten eine sehr gute Korrelation mit den gemessenen Konzentrationen, was die Zuverlässigkeit der ISORROPIA-II-Modellsimulationen in einem Temperaturbereich (278–298 K) bestätigte.

Die Datenpunkte sind nach Umgebungstemperaturen farblich gekennzeichnet, um zu untersuchen, wie Temperaturschwankungen die von ISORROPIA-II vorhergesagten Gas- und Partikelphasenkonzentrationen verändern können. Der pH-Wert und der ALWC von PM1 und PM2,5 wurden vom 19. Dezember 2017 bis zum 10. Februar 2018 geschätzt. Der vorhergesagte pH-Wert von PM1 schwankte zwischen 2,2 und 5,6, und der mittlere PM1-pH-Wert (Durchschnitt ± SD) betrug 4,5 ± 0,5. Der PM2,5-pH-Wert lag zwischen 2,5 und 6,5, mit einem Mittelwert von 4,6 ± 0,5. Der vorhergesagte pH-Wert von PM2,5 ähnelte dem gemessenen PM2,5-pH-Wert von 4,6 ± 0,5 über Delhi, der während der Kampagnenperiode Winter Fog EXperiment (WiFEX) von 2015 bis 2016 geschätzt wurde, was die Zuverlässigkeit und Genauigkeit des ISORROPIA-II-Modells unterstreicht Simulation20,23.

Trotz der hohen Zuverlässigkeit der ISORROPIA-II-Modellsimulationen (Abbildung S1) ist es wichtig, die Unsicherheiten in den Beobachtungen zu untersuchen und sie als Eingaben für Modellsimulationen zu verwenden. Bei den Messungen können viele Fehlerquellen auftreten, z. B. die Effizienz der Gas-Aerosol-Sammlung, die interne Standardvariabilität und die Reproduzierbarkeit der Chromatogramm-Peak-Integration im MARGA-2S. Diese Fehler können sich manchmal ausbreiten und zu erheblichen Unsicherheiten in den Modellsimulationen führen.

Es ist ersichtlich, dass die Konzentrationen der gemessenen Parameter zu fast allen Zeitpunkten der Studie viel höher waren als der Fehlerbereich, sodass sie wahrscheinlich nicht die Hauptquelle für Verzerrungen in der Analyse waren. Es ist wichtig zu beachten, dass der analytische Fehler bei der Überwachung einzelner Arten ohne speziell konzipierte Qualitätskontrollexperimente nicht beurteilt werden kann. Um jedoch die Qualität der Daten sicherzustellen, wurden Beobachtungsstunden von der Studie ausgeschlossen, wenn die Messungen nicht den Qualitätssicherungs- und Qualitätskontrollkriterien (QA/QC) entsprachen19. Infolgedessen wurden für die Modellsimulationen nur 1100 Stunden korrekter Beobachtungsdatensätze verwendet, und andere Datensätze wurden in der Analyse dieses Artikels nicht berücksichtigt.

Die mit der thermodynamischen Gleichgewichtsmodellierung verbundenen Hauptfehler beruhen auf zwei Annahmen, nämlich interner Vermischung und Gas-Aerosol-Gleichgewichten. Unter den verschiedenen Faktoren, die zur Unsicherheit in den Modellsimulationen beitragen, gelten Eingabeparameter wie Gaskonzentrationen, Aerosolzusammensetzung, Temperatur und relative Luftfeuchtigkeit als die wichtigsten. Unsicherheiten bei diesen Eingabeparametern können zu Verzerrungen bei vorhergesagten Parametern wie dem Säuregehalt des Aerosols (pH), dem flüssigen Wassergehalt des Aerosols (ALWC) und der Gas-Aerosol-Phasenverteilung (ε) führen.

Um dies quantitativ zu untersuchen, haben wir Simulationen mit verschiedenen Sätzen von Gas- und Partikelphaseneinträgen durchgeführt. Bei der Analyse wurde auch die Nachweisgrenze aller Gas- und Aerosolspezies durch das MARGA-Instrument berücksichtigt (Tabelle S3). Die statistische Variabilität wurde durch Überprüfung des mittleren Bias (MB), des normalisierten mittleren Bias (NMB) und des quadratischen Mittelfehlers (RMSE) gemäß den Gleichungen bewertet. (S7–S9). Da viele frühere Studien in Indien aufgrund fehlender HCl-Beobachtungen in der Gasphase in ihren Studien feste Konzentrationen von HCl + Cl− (25 µg m−3) als Modelleingabe betrachteten24,25, haben wir die Eingabekonzentrationen auch auf 25 µg m festgelegt −3. Um die Analyse robuster zu machen, haben wir die Konzentrationen aller drei Gas- und Aerosolbestandteile festgelegt, d. h. HCl + Cl−, HNO3 + NO3− und NH3 + NH4+. Die Parameter in Tabelle S4 veranschaulichen die Unsicherheit des Aerosolsäuregehalts (pH) und des Aerosolflüssigkeitswassergehalts (ALWC) aufgrund dieser festen Eingangskonzentrationen.

Da ALWC das Vorhandensein von Ionen und die Wasseraufnahme verschiedener hygroskopischer anorganischer Bestandteile regelt, ist es von entscheidender Bedeutung, die Unsicherheit des ALWC aufgrund unterschiedlicher Annahmen in den Modelleingaben zu untersuchen, insbesondere in einer Region wie Delhi, wo ALWC im Winter sehr hoch ist Die heterogenen und mehrphasigen Reaktionen sind bei Spitzenbelastungsereignissen vorherrschend. Die feste Konzentration von HCl + Cl− = 25 µg m−3 führte zu einem NMB von − 8,34 % bzw. − 26,61 % für PM1- und PM2,5-ALWC. Der RMSE beträgt 149,69 µg m−3 und 264,98 µg m−3 für feste Gesamtchlorid-Eintragskonzentrationen. Der RMSE in ALWC aufgrund fester Gesamtnitrat- (HNO3 + NO3− = 25 µg m−3) und Gesamtammoniumkonzentrationen (NH3 + NH4+ = 25 µg m−3) beträgt 46,8 µg m−3, 62,49 µg m−3 und 93,70 µg m−3, 307,81 µg m−3 für PM1 bzw. PM2,5. Diese hohen Unsicherheiten könnten die vorhergesagte Aufteilung der Gas-Aerosol-Phase und die Partikelphasenbeladung in der Atmosphäre erheblich verändern.

Auch der Aerosolsäuregehalt (pH) von PM1 und PM2,5 weist aufgrund angenommener fester Eingangskonzentrationen eine erhebliche Abweichung auf (Tabelle S4). Der RMSE des pH-Werts von PM1 und PM2,5 beträgt aufgrund der festgelegten Gesamtchlorid-Eingabekonzentration 0,42 bzw. 0,55, was die Phasenverteilung und die Chloridbeladung der Partikelphase erheblich verändern kann.

Darüber hinaus haben wir unsere Bemühungen durch die Durchführung einer Unsicherheitsanalyse in den Modellsimulationen erweitert, um die inhärenten Messunsicherheiten zu berücksichtigen, die mit den Spurengas- und Aerosolspeziesmessungen von MARGA-2S verbunden sind. Dieses Unterfangen umfasst die Berücksichtigung von drei unterschiedlichen Eingabewerten, die den Durchschnitt und die oberen und unteren Grenzen des 95 %-Konfidenzintervalls für alle Arten umfassen, die in den Modellsimulationen im „Vorwärts“-Modus untersucht werden.

Von besonderer Bedeutung sind die primären Eingabeparameter (95 %-Konfidenzintervalle in Klammern angegeben): TCl = 21,78 (20,59–22,98) µg m−3, TNO3 = 19,74 (19,17–20,31) µg m−3, TNH4 = 43,43 (42,28– 45,58) µg m−3, SO42− = 11,36 (10,99–11,73) µg m−3 für PM1 und TCl = 39,71 (37,65–41,77) µg m−3, TNO3 = 31,65 (30,80–32,50) µg m−3, TNH4 = 58,02 (56,62–59,42) µg m−3 und SO42− = 20,34 (19,52–21,15) µg m−3 für PM2,5. Wir haben die Unsicherheiten im Zusammenhang mit dem modellabgeleiteten Aerosol-Flüssigkeitswassergehalt (ALWC) und den Aerosol-Säurewerten (pH) für PM1 und PM2,5 in Tabelle S4 aufgenommen. Diese Ergebnisse unterstreichen insgesamt die Robustheit und Zuverlässigkeit der ISORROPIA-II-Modellsimulationen.

In Regionen wie Europa, wo die HCl- und Cl−-Konzentrationen sehr niedrig sind, hat die Annahme von festem HCl + Cl− möglicherweise keine gravierenden Auswirkungen, aber in einer Region wie Delhi, wo die beobachteten HCl + Cl−-Konzentrationen zwischen 2,11 und 112,21 µg schwankten m−3 und 2,31–186,31 µg m−3 für PM1 bzw. PM2,5 scheint die Berücksichtigung tatsächlicher Umgebungskonzentrationen in ISORROPIA-II-Modellsimulationen von größter Bedeutung zu sein. Die festgelegte Konzentration von 25 µg m−3 kann die realen Bedingungen nicht genau wiedergeben. Frühere Studien haben auch betont, dass, wenn keine Gasphasendaten verfügbar sind, die Ausführung von ISORROPIA-II im Vorwärtsmodus mit nur Aerosolkonzentrationen als Eingabe zu einer Neuverteilung von Ammoniak im Modell führt, was zu einer Verzerrung des vorhergesagten pH-Werts und des ALWC3 führt. 21. Diese Sensitivitätsanalysen mit festen Eingangskonzentrationen an Gesamtchlorid, Nitrat und Ammonium verdeutlichen die Notwendigkeit, die tatsächlichen Gas- und Aerosolspezieskonzentrationen anstelle fester Eingangskonzentrationen zu berücksichtigen, insbesondere im IGP im Winter.

Da die hohe Ammoniumchloridkonzentration ein besonderes Merkmal der Luftverschmutzung in Indien ist und Chlorid und Nitrate in der Partikelphase den größten Anteil am anorganischen Anteil der Feinstaubbelastung in Delhi haben, ist es von entscheidender Bedeutung, ihre Variabilität bei den vorherrschenden meteorologischen Bedingungen zu untersuchen17 ,19,24. Unter winterlichen meteorologischen Umgebungsbedingungen ist es aufgrund des höheren Dampfdrucks von HCl und HNO3 jedoch schwierig, reine Salzsäure, Salpetersäure oder Wasserpartikel zu bilden. Stattdessen bilden sich Ammoniumnitrat (NH4NO3) und Ammoniumchlorid (NH4Cl) mit deutlich geringerem Dampfdruck und haben im Vergleich zu den entsprechenden Vorläufergasen wie HNO3, HCl und NH326 eine längere Verweilzeit in der Atmosphäre. Das durchschnittliche Chloridverteilungsverhältnis ε(Cl−) von PM1 und PM2,5 betrug 0,93 ± 0,09 bzw. 0,96 ± 0,07 (Tabelle S2), was auf das überwiegende Vorhandensein von Chlorid in der Partikelphase im Winter schließen lässt. Der ε(Cl−) betrug 0,4 bei relativer Luftfeuchtigkeit ≤ 50 % und stieg stark auf 0,95 bei relativer Luftfeuchtigkeit ≥ 80 %, was die verstärkte Phasenverteilung zur partikulären Chloridphase zeigt. Die erhöhte Phasenverteilung des Gesamtchlorids (HCl + Cl−) unter sehr feuchten Bedingungen kann die durch erhöhte ALWC verursachte Chloridbildung weiter fördern. Das verbesserte ALWC erhöht den pH-Wert durch Verdünnung, was die Gesamtchloridverteilung weiter erhöht und PM1- und PM2,5-Chlorid in einer positiven Rückkopplungsschleife deutlich erhöht22,27.

Es hat sich gezeigt, dass Aerosole mit einem höheren Chlorid-Massenanteil unter den vorherrschenden relativen Luftfeuchtigkeitsbedingungen mehr Wasser aufnehmen als solche mit einem geringeren Chlorid-Massenanteil24,28. Dies ist auf die Co-Kondensation von HCl, NH3 und Wasser zurückzuführen, wenn das HCl in der Gasphase im Aerosolwasser gelöst wird, dissoziiert und sich dann mit Ammoniak unter Bildung von Ammoniumchlorid ins Gleichgewicht bringt, wodurch Chlorid in der Partikelphase stabilisiert wird26,29. Dieses Chlorid in der Partikelphase kann noch mehr Wasser aus der Luft absorbieren, was im Winter zu einem verstärkten Wachstum von Aerosolen zu Nebeltröpfchen führt und die Partikelmassenbeladung erhöht24. Diese Ergebnisse zeigen die Rolle von ALWC bei der Phasenaufteilung von PM1- und PM2,5-Aerosolen, die für ein tieferes Verständnis der komplexen thermodynamischen Kontrolle hoher Aerosolbelastung gründlich untersucht werden muss.

Der durchschnittliche ε(NO3−) von PM1 und PM2,5 betrug 0,83 ± 0,11 bzw. 0,89 ± 0,08, was die Dominanz von Nitrat in der Partikelphase gegenüber HNO3 in der Gasphase im Winter zeigt. Die hohen Nitratkonzentrationen in der Partikelphase wirken sich erheblich auf die gesamte Aerosolbelastung aus, da das Vorhandensein von mehr Ammoniumnitrat die relative Deliqueszenzfeuchte (DRH) bei Einkomponenten-Aerosolen und die relative Deliqueszenzfeuchte (MDRH) bei Mehrkomponenten-Aerosolen verringert, was zur Bildung von mehr Ammoniumnitrat führt Sekundäraerosole unter verschmutzten Bedingungen30,31,32. DRH und MDRH sind die kritischen Werte der relativen Luftfeuchtigkeit, über denen die Wasseraufnahme von Einzelkomponenten- und Mehrkomponenten-Aerosolen drastisch ansteigt, was zu einer größeren Oberfläche für heterogene Reaktionen, erhöhten Reaktionsgeschwindigkeiten in der wässrigen Phase und Aufnahmekoeffizienten von Spurengasen führt31,33. Dies wiederum bestimmt die atmosphärische Lebensdauer sowohl der Gas- als auch der Aerosolphase.

Um die Bedeutung von DRH oder MDRH zu verstehen, können wir sehen, dass Meersalzpartikel ein stark hygroskopisches Salzmagnesiumchlorid (MgCl2) mit einem DRH von ~ 32 % enthalten, wodurch Meersalzpartikel bei sehr niedriger relativer Luftfeuchtigkeit zerfließen. Dadurch ist die Meeresatmosphäre bei gleicher relativer Luftfeuchtigkeit und Umgebungstemperatur (T) trüber als kontinentale Luft. Das Vorhandensein von Salzen mit weniger DRH oder MDRH macht die Atmosphäre trüber als Salze mit weniger hygroskopischen Salzen wie Ammoniumchlorid und Ammoniumnitrat (38). Da die Ausblühungs-RH (ERH) dieser Aerosole im Allgemeinen niedrig ist und im Winter nur selten von der Umgebungs-RH erreicht wird, verbleiben diese Arten hauptsächlich in der wässrigen oder metastabilen Phase34.

Es ist zu beachten, dass die Löslichkeit von Ammoniak ziemlich schwach, stark temperaturabhängig und stark vom pH-Wert des Aerosols und der wirksamen Konstante des Henry-Gesetzes abhängt. Der durchschnittliche ε(NH4+) für PM1 und PM2,5 betrug 0,42 ± 0,17 bzw. 0,55 ± 0,15, was auf den erheblichen Überschuss an Ammoniak in der Gasphase zurückzuführen ist. Aus diesem Grund haben mehrere Studien hervorgehoben, dass die Strategien zur Kontrolle der Umweltverschmutzung in Indien auf die Reduzierung hoher NH3-Konzentrationen ausgerichtet sein sollten25,35. In dieser Studie haben wir den Einfluss von pH und ALWC auf die Phasenverteilung von Sulfat ε(SO42−) nicht untersucht. Dies liegt daran, dass das Sulfat vermutlich hauptsächlich in der Ammoniumsulfatform vorliegt, die im winterlichen Umgebungstemperaturbereich eine sehr geringe Flüchtigkeit aufweist (38). Daher konzentriert sich diese Studie auf die Untersuchung der Phasenverteilung von halbflüchtigen Spezies wie Ammoniumchlorid und Ammoniumnitrat im Winter.

Aufgrund der erheblich unterschiedlichen Feinstaubbelastung (PM), der chemischen Zusammensetzung der Feinstaubpartikel, der Partikelgrößenverteilung und der meteorologischen Bedingungen zwischen Delhi und anderen Teilen der Welt weisen diese Phasenverteilungsverhältnisse in Delhi einen erheblichen Kontrast auf24,28. Beispielsweise wurde berichtet, dass ε(NO3−) in den USA 0,26 ± 0,15 und 0,39 ± 0,16 betrug und ε(NH4+) in China 0,2 ± 0,1 betrug, aber in Indien sind diese Verhältnisse deutlich unterschiedlich (Tabelle S2)36, 37. Der extrem hohe ALWC im ammoniakreichen Delhi löst die Wasseraufnahme aus, was zu einem erhöhten Gradienten der Wasseraktivität und Wasseraffinität zwischen Aerosolen und ihrer Umgebung führt, was als Hauptantriebskraft für die verstärkte Bildung sekundärer anorganischer Aerosole (SIA) im Winter fungiert.

Wir haben die Empfindlichkeit der Phasenverteilung von Nitrat [ε(NO3−)], Chlorid [ε(Cl−)] und Ammonium [ε(NH4+)] gegenüber pH, ALWC und T37,38,39 anhand der angegebenen Methodik geschätzt in Guo et al.37 als:

Und,

Dabei ist γ der Aktivitätskoeffizient der protonierten Spezies im wässrigen Medium und ALWCi das mit den anorganischen Bestandteilen verbundene Wasser (µg m−3). H* ist die Gleichgewichtskonstante von HNO3, HCl und NH3, übernommen aus 40,41 unter Verwendung molalitätsbasierter Einheiten von mol2 kg−2 atm−142,43. R ist die universelle Gaskonstante (8,314 JK−1 mol−1) und der Wert 0,987 gilt für die Umwandlung von 1 atm in 1 bar. Die Gleichungen beschreiben die Aufteilung HNO3–NO3−, NH3–NH4+ und HCl–Cl−, und die geschätzten Werte von ALWCi und T wurden verwendet, um die Phasenaufteilung von ε(NO3−), ε(Cl−) und zu bewerten ε(NH4+) bei verschiedenen pH-Regimen.

Abbildung 1a–d zeigt die Variabilität der Gas-Partikel-Verteilung von Nitrat und Chlorid mit pH, ALWC und T gemäß Gleichungen. (1–3). Es sind drei markante Zonen dargestellt, in denen ε(Cl−) und ε(NO3−) zwischen der vollständigen Gasphase (ε ~ 0 %) und der vollständigen Partikelphase (ε ~ 100 %) variieren. In Region I nähern sich ε(Cl−) und ε(NO3−) asymptotisch 0, und die Gesamtspezies verbleiben hauptsächlich in der Gasphase. In Region III nähert sich ε asymptotisch 1 und die gesamte Spezies befindet sich in der Partikelphase, während in Region II ε zwischen 0 und 1 variiert und die Spezies als Mischung aus Gas und Partikelphase verbleibt. Ein thermodynamischer Sweet Spot, pH50, ist definiert, wobei ε(Cl−) und ε(NO3−) 0,5 sind und Gesamtchlorid und Nitrat zu 50 % in der Gasphase und zu 50 % in der Partikelphase verbleiben.

Das Gas-zu-Partikel-Verteilungsverhältnis von (a,c) ε(NO3−), (b,d) ε(Cl−) mit pH wird durch die sigmoidalen (S) Kurven dargestellt. Es werden drei Zonen definiert, in denen ε(NO3−) und ε(Cl−) zwischen der vollständigen Gasphase (ε ~ 0; blaue Farbzone, Region I) und der vollständigen Partikelphase (ε ~ 100 %; blau- Farbzone, Region III). Es wurde ein charakteristischer pH-Wert (pH50) definiert, bei dem die Gesamtmenge an Nitrat und Chlorid zu 50 % in der Gasphase und zu 50 % in der Partikelphase verblieb (graue Farbzone, Region II). Die 1100 stündlichen Datenpunkte sind mit ALWC (1a, 2b) und Temperatur (1c, 2d) farblich gekennzeichnet, um den Einfluss von ALWC und Temperatur auf das Phasenverteilungsverhältnis (ε) zu untersuchen. Der ALWC-Farbbalken zeigt, wie positiv sich ALWC auf die Phasenaufteilung auswirkt, während der Temperatur-Farbbalken seine umgekehrte Beziehung zur Partikelphasenbeladung an einem Ort zeigt.

Die 1100 stündlichen Datenpunkte sind mit ALWC (1a, 1b) und Temperatur (1c, 1d) farblich gekennzeichnet, um den Einfluss von ALWC und Temperatur auf das Phasenverteilungsverhältnis (ε) zu untersuchen. Der ALWC-Farbbalken zeigt, wie positiv sich ALWC auf die Phasenaufteilung auswirkt, während der Temperatur-Farbbalken seine umgekehrte Beziehung zur Partikelphasenbeladung an einem Ort zeigt. Die farbcodierten ALWC-Datenpunkte zeigen die Variabilität von ε aufgrund der Variation von ALWC bei einem konstanten pH-Wert, was auf die Bedeutung von ALWC bei der Modulation der Partikelphasenbeladung hinweist. Aus Abb. 1a ist ersichtlich, dass ε(NO3−) bei pH ≈ 4 aufgrund der Variabilität des ALWC zwischen 70 und 100 % variieren kann.

Die rote Linie ist die Anpassung der Sigmoidalkurve (S), die die Empfindlichkeit von ε gegenüber pH und ALWC an einem Standort darstellt. Der geschätzte durchschnittliche pH-Wert von PM1 und PM2,5 von 4,49 bzw. 4,58 („Formulierung von „Empfindlichkeitsregimen“ von Aerosolen im IGP“) liegt auf der flachen Seite der S-Kurven in der blauen Farbzone. Dabei verbleiben Chlorid und Nitrat fast ausschließlich in der Partikelphase und Ammoniak überwiegend in der Gasphase. Als Weg zur Regulierung hoher Aerosolkonzentrationen ergibt sich die Möglichkeit, Vorläufer wie HCl und HNO3 zu reduzieren, was machbar ist, da es die landwirtschaftliche Produktivität nicht beeinträchtigen und möglicherweise auch keine Auswirkungen auf das Ökosystem haben würde.

Wir haben einen thermodynamisch konsistenten mathematischen Rahmen zur Reduzierung der Ammoniumchlorid- und Ammoniumnitratkonzentrationen im IGP untersucht. Nach Gl. (5–13) und unter Verwendung von pH-Wert und ALWC als Koordinaten haben wir in Abb. 2 sechs „Empfindlichkeitsbereiche“ definiert, in denen Aerosole empfindlich auf HCl-, HNO3- und NH3-Störungen reagieren. Da Chlorid den anorganischen Massenanteil feiner Aerosole im IGP dominiert, untersuchen wir speziell die Empfindlichkeit der Aerosolmasse gegenüber HCl-Emissionen, um ein „HCl-empfindliches Regime“ zu definieren. Dies unterscheidet sich erheblich von Studien, die in China, den USA und Europa durchgeführt wurden, wo Forscher die Aerosolempfindlichkeit nur gegenüber HNO3 und NH3 und nicht den „HCl-empfindlichen Bereich“ untersucht haben4,5,6.

Der konzeptionelle thermodynamische Rahmen mit den „Koordinaten“ pH und Aerosol-Flüssigkeitswassergehalt (ALWC). Aerosole reagieren empfindlich auf HCl-, HNO3- und NH3-Konzentrationen. Die schwarzen, blauen und roten Linien definieren den „charakteristischen pH-Wert“, bei dem chemische Bereiche durch einen vordefinierten Schwellenwert von ε = 10 % getrennt sind. Über pH′, pH″ und pH‴ reagieren Aerosole empfindlich auf Schwankungen bei Vorläufern wie HCl, HNO3 und NH3, und unterhalb dieser Werte gelten Aerosole als unempfindlich gegenüber Schwankungen bei Vorläufern. Die sechs chemischen Regime von (a) PM1- und (b) PM2,5-Aerosolen werden in unterschiedlichen Farbschattierungen dargestellt, wobei die Beobachtungsdatenpunkte durch die während des Winternebels überwachten Massenkonzentrationen (µg m−3) von PM1 und PM2,5 gefärbt sind Experiment (WiFEx) Feldkampagne 2017–18.

Die „Empfindlichkeitsregime“ werden in verschiedenen Farben dargestellt, wobei 1100 stündliche Beobachtungsdatenpunkte aufgezeichnet werden, um die momentane Reaktion der Aerosolbelastung auf HCl-, HNO3- und NH3-Variabilität zu überprüfen. Abbildung 2a und b zeigen, dass PM1- und PM2,5-Aerosole im grau schattierten Bereich bleiben, wo Aerosole proportional auf Änderungen der HCl- und HNO3-Emissionen reagieren, jedoch tendenziell unempfindlich gegenüber NH3-Emissionen sind. Der cremefarbene Bereich wird als „HCl- und HNO3-empfindlicher Bereich“ definiert, was darauf hindeutet, dass die Reduzierung von HCl und HNO3 der wirksamste Weg zur Kontrolle der Aerosolverschmutzung gegenüber IGP wäre. Der blau schattierte Bereich ist als „HCl-, HNO3- und NH3-empfindlicher Bereich“ definiert, in dem Aerosole empfindlich auf HCl, HNO3 und NH3 reagieren. Es ist ersichtlich, dass nur sehr wenige Beobachtungsdatenpunkte in dieses Regime fallen, im Gegensatz zu den USA, wo die meisten Aerosole in dieses Regime fallen4. Im Winter ist die Ammoniakkonzentration im IGP viel höher als die von HCl und HNO3, feine Aerosole reagieren jedoch nicht empfindlich auf NH3-Schwankungen. Stattdessen sind HCl und HNO3 bei weitem die begrenzenden Faktoren bei der Aerosolbeladung, die durch Kontrolle der wichtigsten HCl- und NOx-Emissionen gegenüber IGP kontrolliert werden sollten.

In Abb. 2a,b sind alle Datenpunkte mit den PM1- bzw. PM2,5-Konzentrationen farblich gekennzeichnet, was zeigt, dass eine höhere Aerosolbelastung häufig mit einem höheren ALWC verbunden ist. Interessanterweise liegt der ALWC in Klimaregionen wie China und den USA normalerweise zwischen zehn und mehreren Hundert Mikrogramm pro Kubikmeter4,5,6, aber über IGP ist der ALWC um eine Größenordnung höher und erreicht manchmal ~ 2000 bis 2400 µg m−3 PM1 und PM2,5. Dieser hohe ALWC beeinflusst die Beladung mit SIA erheblich und führt zu einer Verringerung der Sicht, wie durch das Henry-Gesetz belegt, das zeigt, dass Partikel mit hohem ALWC mehr gasförmige Schadstoffe aufnehmen würden und das Gleichgewicht zu einem Anstieg ihres Wassergehalts und der Bildung führen würde von sekundäreren Aerosolen wie Ammoniumchlorid und Ammoniumnitrat43,44,45,46.

In dieser Arbeit untersuchen wir die physikalischen, chemischen und thermodynamischen Prozesse, die die Aerosolbelastung beeinflussen, indem wir den dominanten Einfluss mehrphasiger und heterogener chemischer Prozesse auf die Aerosolwachstumsprozesse in der winterlich verschmutzten Atmosphäre im IGP berücksichtigen. Aus thermodynamischer Sicht ist zu erkennen, dass saure Gase zunächst an der Oberflächenschicht von Aerosolen absorbiert werden und an der Oberfläche schnell heterogene Reaktionen ablaufen, die zu einem schnellen Anstieg der sekundären Aerosolmassenkonzentrationen führen. Die neu gebildete Partikelmasse wird dann in der flüssigen Phase mit hohem ALWC verteilt, wo Mehrphasenreaktionen stattfinden. Die winterliche Umgebungsatmosphäre begünstigt thermodynamisch die Kondensation von Spezies wie Nitrat und Chlorid. Der Dampfdruck von HNO3 und HCl nimmt mit der Temperatur exponentiell ab, was mit freigesetztem NH3 reagiert, um das Nitrat und Chlorid in der Partikelphase zu stabilisieren47. Das höhere Oberfläche-zu-Volumen-Verhältnis von PM1 als von PM2,5 legt nahe, dass die heterogene Chemie in PM1 wichtiger ist als in PM2,5.

Diese Studie unterscheidet sich erheblich von Studien, die in Indien und anderen Teilen der Welt durchgeführt wurden. Jüngste in Europa, den USA und China durchgeführte Studien legen beispielsweise nahe, dass die Reduzierung von Ammoniak kostengünstiger ist als die Reduzierung von NOx und der effektivste Weg zur Reduzierung der Aerosolbelastung wäre4,38,48. In dieser Studie argumentieren wir jedoch, dass die Sensitivität und Wirksamkeit der eingeführten Reduktionsmechanismen wichtiger sind als die Kosteneffizienz. Wenn Aerosole nicht empfindlich auf die Reduzierung eines bestimmten Vorläufers reagieren, wäre die Kosteneffizienz nicht hilfreich bei der Entwicklung einer wirksamen Minderungspolitik.

Während Studien in Indien, wie Gunthe et al.24, für die ISORROPIA-II-Simulationen eine feste Konzentration an Gesamtchlorid (dh HCl + Cl− = 25 µg m−3) verwendeten. Dieser Durchschnittswert beschreibt nicht die tatsächliche Variabilität der Chloridkonzentrationen in der Umgebung während der winterlichen Verschmutzungsepisoden in Delhi. Anstelle dieses Durchschnittswerts verwendeten wir gemessene HCl + Cl−-Konzentrationen, die zwischen 2,11–112,21 µg m−3 und 2,31–186,31 µg m−3 für PM1 bzw. PM2,5 schwankten. Thermodynamische Modellsimulationen mit diesen hohen Eingangskonzentrationen halfen dabei, die unterschiedlichen atmosphärischen Konzentrationen, wie klare Atmosphäre und dichte Nebelbedingungen, zu erfassen20.

Darüber hinaus zeigte auch das Gesamtnitrat (HNO3 + NO3−) von PM1 (2,33–59,96 µg m−3) und PM2,5 (2,49–85,58 µg m−3) während des Untersuchungszeitraums erhebliche Schwankungen. Der Gesamtammoniak (NH3 + NH4+) schwankte zwischen 2,15–120,98 und 3,22–159,39 µg m−3 für PM1 bzw. PM2,5. Die Verwendung dieser gemessenen Konzentrationen als Modelleingabe kann die Berechnungen des thermodynamischen Modells zuverlässiger machen und die Umgebungsvariabilität genauer erfassen.

Um zu verdeutlichen, wie empfindlich Modellsimulationen auf die Gas- und Aerosolphaseneinträge reagieren, kann das thermodynamische Modell eine kleine Menge NH4+ in NH3 + H+ umwandeln, um den pH-Wert des Aerosols, den flüssigen Wassergehalt des Aerosols (ALWC) und das Phasenverteilungsverhältnis selbstkonsistent zu machen26. Beispielsweise kann die Übertragung von nur 1 nmol m−3 NH4+ in NH3 und H+ ausreichen, um den pH-Wert um mehrere Einheiten zu senken. Abschließend veranschaulichen die von uns präsentierten Ergebnisse, wie wichtig es ist, eine thermodynamisch konsistente Sensitivitätsanalyse zu verwenden, um das Problem der Eindämmung der Feinstaubverschmutzung in der indischen Region wirksam anzugehen.

Diese Studie präsentiert einen thermodynamisch konsistenten „Fahrplan“ für eine wirksame Aerosolminderung in der Indo-Gangetic-Ebene (IGP). Der vorgeschlagene Rahmen berücksichtigt kategorisch den Aerosolsäuregehalt (pH) und den Aerosolflüssigkeitswassergehalt (ALWC) als die maßgeblichen Parameter, die die Massenbeladung von Aerosolen modulieren. Die Massenbeladung mit PM1 und PM2,5 nimmt mit der relativen Luftfeuchtigkeit zu, was auf die Wasseraufnahme durch hygroskopische Bestandteile und verstärkte Mehrphasenreaktionen bei sehr feuchten Bedingungen zurückzuführen ist, die zu einer Verringerung der Sichtbarkeit führen.

Die festgestellte hohe Ammoniumchloridkonzentration ist ein besonderes Merkmal der Luftverschmutzung in Indien, und unsere Ergebnisse zeigen, dass Aerosole mit einem höheren Chlorid-Massenanteil mehr Wasser aus der Luft absorbieren, was die positive Rückkopplung zwischen Wasseraufnahme und verstärktem Wachstum von Aerosolen auslöst. Dies erhöht die Partikelmassenbeladung und zeigt die Rolle von ALWC beim Wachstum von PM1- und PM2,5-Aerosolen.

Es ist wichtig zu beachten, dass die mit der Modellierung des thermodynamischen Gleichgewichts verbundenen Hauptfehler auf zwei Annahmen beruhen, nämlich interne Mischung und Gas-Aerosol-Gleichgewichte, und dass der analytische Fehler bei der Überwachung einzelner Arten ohne eine speziell entwickelte Qualitätskontrolle nicht bewertet werden kann Experimente.

Diese Studie steht in deutlichem Gegensatz zu allen früheren Studien, die in Indien durchgeführt wurden. Beispielsweise haben Studien wie Gunthe et al.24 und Chen et al.28 aufgrund fehlender Beobachtungen feste Konzentrationen (25 µg m−3) an HCl + Cl−-Konzentrationen für die ISORROPIA-II-Simulationen verwendet, was möglich war machen die thermodynamischen Modellberechnungen weniger eingeschränkt. Da das thermodynamische Gleichgewicht maßgeblich von den Gas- und Partikelphasenkonzentrationen abhängt, war es dringend erforderlich, gleichzeitig gemessene Gas- und Aerosolkonzentrationen als Modelleingang zu verwenden. Daher haben wir die gleichzeitig gemessenen Konzentrationen von Gesamtchlorid (HCl + Cl−), Gesamtnitrat (HNO3 + NO3−) und Gesamtammoniak (NH3 + NH4+) als Modelleingabe verwendet, was dabei helfen kann, die Umgebungsvariabilität genauer zu erfassen. Die Sigmoidkurven und die Sensitivitätsanalyse in Abb. 1a–d zeigen die Bedeutung modellbasierter Parameter wie pH-Wert und ALWC für die Modulation der Phasenaufteilung und Partikelphasenbeladung von Chlorid und Nitrat an einem Standort wie Delhi.

Die in dieser Studie vorgestellten Sensitivitätsanalysen und statistischen Parameter wie Mean Bias (MB), Normalized Mean Bias (NMB) und Root Mean Square Error (RMSE) veranschaulichen die Notwendigkeit, die tatsächlichen Umgebungsmessungen von Gas- und Aerosolspezies in der ISORROPIA zu berücksichtigen. II thermodynamische Modellsimulationen. Beispielsweise zeigen die hohen NMB- und RMSE-Werte in pH und ALWC, dass der festgelegte Wert HCl + Cl− = 25 µg m−3 nicht die realen Schwankungen von 2,11–112,21 µg m−3 und 2,31–186,31 µg m−3 darstellen kann für PM1 bzw. PM2,5.

In dieser Studie untersuchen wir die Empfindlichkeit der Ammoniumchlorid- und Ammoniumnitratbeladung gegenüber Reduzierungen gasförmiger Vorläufer wie HCl, HNO3 und NH3 als Möglichkeit zur Reduzierung der PM1- und PM2,5-Massenbeladung. Sechs „Empfindlichkeitsregime“ sind definiert als (a) „HNO3-empfindlich“, (b) „HCl- und HNO3-empfindlich“, (c) „HCl-, NH3- und HNO3-empfindlich“, (d) „HNO3- und NH3-empfindlich“ (z ) „NH3-empfindlich“ und (f) „unempfindlich“, um die Empfindlichkeit gasförmiger Vorläufer bei der Bildung feiner Aerosole zu untersuchen. Die Anwendung des Rahmenwerks auf den Beobachtungsdatensatz zeigt, dass PM1- und PM2,5-Aerosole in den „HCl- und HNO3-empfindlichen Bereich“ fallen, wobei betont wird, dass die Reduzierung von HCl und HNO3 der wirksamste Weg zur Reduzierung der Aerosolbelastung gegenüber IGP wäre.

Die thermodynamische Kontrolle legt nahe, dass die NH3-Konzentration zwar viel höher ist als die von HCl und HNO3, die NH3-Reduktion jedoch nicht ausdrücklich zur Minderung von Aerosolen priorisiert werden sollte. Dies steht im Widerspruch zu den bestehenden Aerosolminderungsstrategien gegenüber IGP, die meist unwirksam und thermodynamisch ungünstig sind49,50. Unsere Studie unterscheidet sich von ähnlichen Studien in China, obwohl es im Winter ein sehr ähnliches Spektrum an Phasenaufteilungsmerkmalen gibt51.

Nach unserem besten Wissen sind wir die ersten, die die thermodynamische Situation anhand der ε-Werte untersucht haben, die zeigen, dass die mildernde Wirkung von HCl und HNO3 wirksamer ist als von Ammoniak für IGP im Winter. Wir betonen auch, dass es wichtig ist, zu bestimmen, auf welche Vorläufer die Aerosolmassenkonzentrationen empfindlich reagieren, um eine kostengünstige Minderungspolitik festzulegen. Wenn Aerosole nicht empfindlich auf die Reduzierung eines bestimmten Vorläufers reagieren, wäre die Kosteneffizienz nicht hilfreich bei der Entwicklung einer wirksamen Minderungspolitik. Basierend auf dem in dieser Studie dargelegten Rahmen könnte Indien seine eigene und präzisere Lösung für sein schweres Luftverschmutzungsproblem im Winter entwickeln.

Faktoren, die die Aerosoleigenschaften stark beeinflussen, sind der Aerosolsäuregehalt (pH) und der Aerosolflüssigkeitswassergehalt (ALWC)47,51. Die direkte Überwachung des Aerosol-pH-Werts stellt eine große Herausforderung dar, da es keine etablierte Analysemethode zur direkten Bestimmung des Aerosol-pH-Werts gibt26,52. Frühere Studien verwendeten mehrere Proxy-Methoden wie die H+-Ionenkonzentration, das Ionengleichgewicht, das Ammonium-zu-Sulfat-Verhältnis und das Kation-zu-Anion-Verhältnis, um indirekt auf den pH-Wert der Feinpartikel von 53 zu schließen. Pye et al.53 zeigten, dass diese Methoden den Säuregehalt von Aerosolen nicht genau abschätzen konnten und eine kleine Abweichung beim geschätzten pH-Wert zu erheblichen Fehlern in den chemischen und thermodynamischen Eigenschaften von Aerosolen führen kann21,54. Zur genauen Schätzung von pH-Wert und ALWC wurden in zahlreichen Studien thermodynamische Modelle wie E-AIM, MARS und EQUISOL verwendet. Frühere Studien haben gezeigt, dass ISORROPIA-II pH-Wert und ALWC mit großer Genauigkeit vorhersagen kann54,55,56.

Der geschätzte pH-Wert und ALWC von PM1 und PM2,5 werden als Koordinaten verwendet, um Aerosole in verschiedenen „Empfindlichkeitsbereichen“ darzustellen, in denen die Aerosolmasse empfindlich auf HNO3-, HCl- und/oder NH3-Variabilität reagiert4. Drei Parameter Ψ, Ω und φ sind definiert als:

Ersetzt man diese drei Parameter in den Gleichungen. (1–3) kann das Verteilungsverhältnis von ε(NO3−), ε(Cl−) und ε(NH4+) als Ψ, Ω, φ und als Funktion von ALWC ausgedrückt werden

Und

Um die Empfindlichkeit dieser Verteilungsfraktionen gegenüber dem pH-Wert und ALWC des Aerosols zu überprüfen, gehen wir von einem charakteristischen Verteilungsverhältniswert (ε) von 0,1 (10 %) aus und definieren den Schwellenwert von ε(NO3−), ε(Cl−) und ε (NH4+) als α, β und γ4. Oberhalb des Schwellenwerts (ε = 10 %) reagieren die PM1- und PM2,5-Aerosole empfindlich auf HNO3-, HCl- oder NH3-Emissionen.

Basierend auf diesen „charakteristischen“ Schwellenwerten definieren wir den „charakteristischen Säuregehalt“ für Nitrat (pH‘), Chlorid (pH“) bzw. Ammonium (pH‘‘) als

Und

die logarithmisch mit ALWCi variieren.

Unter Verwendung dieser charakteristischen Werte als Koordinaten werden sechs „Sensitivitätsregime“ definiert als:

Regime I: pH < pH′, pH″ und pH > pH‴, wobei die Aerosolmassenkonzentration nicht empfindlich auf HNO3-, HCl- oder NH3-Änderungen reagiert und als „unempfindlich“ definiert wird.

Regime II: pH > pH′, pH < pH″ und pH > pH‴, wobei die Aerosolmassenkonzentration empfindlich gegenüber HNO3 und nicht empfindlich gegenüber HCl- und NH3-Störungen ist und als „HNO3-empfindlich“ definiert ist,

Regime III: pH > pH′, pH″ und pH > pH‴, wobei die Aerosolmassenkonzentration empfindlich gegenüber HCl, HNO3 und nicht empfindlich gegenüber NH3-Störungen ist und als „HCl- und HNO3-empfindlich“ definiert ist,

Regime IV: pH > pH′, pH″ und pH < pH‴, wobei die Aerosolmassenkonzentration empfindlich auf HCl-, HNO3- und NH3-Störungen reagiert und als „HCl-, NH3- und HNO3-empfindlich“ definiert ist.

Regime V: pH > pH′ und pH < pH″, pH‴, wobei die Aerosolmassenkonzentration empfindlich gegenüber HNO3 und NH3 und nicht empfindlich gegenüber HCl ist und als „HNO3 und NH3 empfindlich“ definiert ist, und

Regime VI: pH < pH′, pH″ und pH < pH‴, wobei die Aerosolmassenkonzentration empfindlich gegenüber NH3 und nicht empfindlich gegenüber HCl und HNO3 ist und als „NH3-empfindlich“ definiert wird.

Der ISORROPIA-II-Code für das thermodynamische Gleichgewichtsmodell ist unter http://isorropia.epfl.ch verfügbar. Die zur Erstellung dieses Manuskripts verwendeten Daten finden Sie unter https://doi.org/10.17605/OSF.IO/6HGS7.

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Das Indian Institute of Tropical Meteorology (IITM) wird vom Ministerium für Geowissenschaften (MoES) der indischen Regierung finanziert. Wir danken dem Direktor des IITM für die kontinuierliche Unterstützung und Ermutigung. Die Autoren danken dem indischen Ministerium für Geowissenschaften (MoES) für die Unterstützung während der Feldkampagne „Winter Fog Experiment“ (WiFEX). Das Stipendium des Hauptautors wurde durch das Programmstipendium der National Supercomputing Mission (NSM) am C-DAC unterstützt, und wir danken dem Exekutivdirektor und dem Generaldirektor des C-DAC. Das National Center for Atmospheric Research (NCAR) wird von der National Science Foundation (NSF) gefördert.

Indisches Institut für tropische Meteorologie, Ministerium für Geowissenschaften, Pune, Indien

Prodip Acharya, Sachin D. Ghude, Gaurav Govardhan und Kaushar Ali

Labor für Klima- und Umweltwissenschaften, LSCE, CNRS, Gif-sur-Yvette, Frankreich

Prodip Acharya & Jean-Eudes Petit

Abteilung für Erd- und Umweltwissenschaften, Indisches Institut für naturwissenschaftliche Bildung und Forschung Mohali, Sahibzada Ajit Singh Nagar, Punjab, Indien

Baerbel Sinha & Vinayak Sinha

Nationales Zentrum für Atmosphärenforschung, Boulder, CO, 80307, USA

Mary Barth und Rajesh Kumar

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Rachana Kulkarni

Ingenieurwesen und angewandte Wissenschaft, Ontario Technical University, Oshawa, ON, Kanada

Ismail Gültepe

Zivil- und Umweltingenieurwissenschaften sowie Geowissenschaften, University of Notre Dame, Notre Dame, IN, USA

Ismail Gültepe

Ministerium für Geowissenschaften, Lodhi Road, Neu-Delhi, Indien

Madhavan Nair Rajeevan

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PA und SDG konzipierten die Idee und führten die Forschung durch; PA führte die Simulationen und Analysen des ISORROPIA-II-Modells durch und verfasste den ersten Entwurf des Manuskripts; BS, MB, VS, RK und IG trugen zur Interpretation der Ergebnisse bei und lieferten kritisches Feedback zur Gestaltung der Analyse, Forschung und des Manuskripts. PA, SDG und J.-EP trugen zur gründlichen Überarbeitung des Manuskripts bei und gingen ausführlich auf die Antworten auf die Kommentare des Gutachters ein; BS, MB, RK, VS, RK, KA, GG, IG, J.-EP und MNR formulierten die Forschung und redigierten das Manuskript. Alle Autoren haben das Manuskript überprüft.

Korrespondenz mit Sachin D. Ghude oder Baerbel Sinha.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Acharja, P., Ghude, SD, Sinha, B. et al. Thermodynamischer Rahmen zur wirksamen Minderung der hohen Aerosolbelastung in der Indo-Gangetic-Ebene im Winter. Sci Rep 13, 13667 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-40657-w

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Eingegangen: 21. November 2022

Angenommen: 16. August 2023

Veröffentlicht: 22. August 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-40657-w

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